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La historia se ambienta en una ciudad de estudiantes superhumanos científicamente avanzados y en un mundo donde la magia es real. La mano derecha de Toma Kamijo, el “Imagine Breaker” negará toda la magia, poderes divinos o mentales, pero no su propia suerte. Un día encuentra una chica joven colgando de su balcón que resulta ser una monja de la iglesia de Inglaterra en cuya mente ha sido implementado el índice “Librorium-Prohibitorum”, es decir, todos los libros y textos sobre magia que la iglesia quitó de la circulación.

Kamijo Touma vive en Ciudad Academia, una ciudad dedicada a los experimentos científicos y a la formación académica en donde la mayoría de los ciudadanos son estudiantes, y un porcentaje importante de los edificios son escuelas de diferentes niveles. Una serie de acontecimientos atípicos llevan a Touma a descubrir la existencia de Neccesarius, una organización religiosa que usa la magia y que es una fuerza opositora a los Espers del "lado de la ciencia" de Ciudad Academia, los que usan poderes psíquicos. En el marco de una serie de conflictos entre magos y psíquicos, Touma conoce gente que cambia su vida, como su compañera inseparable Index, y deberá tomar decisiones que decidirán la victoria de uno u otro bando. Pero a Touma no le importa la ideología de ninguno y lo que hace es por proteger a las personas importantes para él. En esta segunda temporada de "To Aru Majutsu no Index", Touma ya cuenta con aliados de ambos bandos.